四川大学雷力团队:固态氮的低温高压拉曼光谱研究

       近日,四川大学原子与分子物理研究所雷力研究员团队利用具有完全自主知识产权的低温高压原位光谱测量系统,在固态氮的低温高压拉曼光谱研究中取得重要突破,揭示了低温与超高压下固态氮的复杂相行为和振动特性。相关成果以“Unusual vibron behavior and Clapeyron slope reversal in cold dense nitrogen” 为题发表在应用物理学旗舰期刊《Applied Physics Letters》上, 论文的第一作者为四川大学2021级博士生吴彬彬,四川大学原子与分子物理研究所是论文的唯一作者单位。

 

       氮作为自然界中最丰富的元素之一,在高压下展现丰富的相行为,一直以来是高压物理和高压化学的研究热点。然而,在氮的压力-温度(P-T)相图中,尤其是在较高压力(60–180 GPa)和低温(<300 K)的区域,长期以来仍是研究的“盲区”。该P-T空间缺乏实验数据,导致高压相边界模糊、克拉珀龙斜率(反映相变热力学性质)未知。通常,实验上采用两种不同的热力学路径(等温压缩和等压变温)来确定的相边界。等温压缩路径适用于研究压力敏感的相变,而等压变温路径在确定斜率较大的相界时误差较大。

       研究团队采用一种具有完全自主知识产权(已授权发明专利:ZL202310471352.4和实用新型专利:ZL 202320995223.0)的低温高压原位光谱测量系统(图1),通过九条等温或等压实验路径的40次独立拉曼光谱实验,系统地研究了固态氮的低温高压未探索区域(T<300 K和60 GPa<P<180 GPa)的相行为和振动特性。当氮被压缩至130 GPa以上且温度低于150 K时,首次观察到一种此前未被报道的氮新相——μ-N₂。该相表现出明显的拉曼振子涨落特征(图2),初步分析认为其源于激子-振子耦合或电子-振子耦合等复杂量子行为,提示其可能具有独特的电子或光学性质。

        研究团队依托自主设计的等温压缩拉曼光谱系统,成功确定了此前缺失的三条关键相边界:ζ-κ、κ-μ、μ-η,这进一步完善了氮的低温高压相图(图3)。同时,研究还发现氮的离解行为会导致相图中克拉珀龙斜率发生显著变化,这一发现对高压相平衡理解具有重要意义。

       利用自主研发的低温高压原位光谱测量系统,研究团队不仅能够更精确地捕捉物质在极端条件下的相变过程和振动特性,这种技术优势在本次冷稠密氮的研究中得到了充分体现,同时也被成功应用于等温压缩路径下典型半导体的 B4-B1 相变【Appl. Phys. Lett., 126, 112109, 2025 (Featured Article)】、ZnS 的 B3-B1 相变特性及其声子演化行为【Appl. Phys. Lett., 126, 102103, 2025(Editor's Pick)】的研究中,展现出广泛的适用性与显著的推广价值。等温压缩或等压冷却与原位光谱技术的结合为物质在极端条件下的研究提供了可借鉴的实验方法和技术路径。

 

        感谢国家自然科学基金NSFC(Grant Nos. 12374013、U2030107))和四川大学青苗计划(Grant No. 2020SCUNL107)对本工作的支持。

 

团队介绍

 
       四川大学原子与分子物理研究所雷力研究员,现任《光散射学报》编辑部主任和常务副主编。其科研团队长期致力于高压物理和高压化学研究,利用极端条件谱学方法探索高能量密度物质(聚合氮、金属氢)的演化机制。

 

主要学术贡献:

  1. 提出“广义压强”概念,并给出物质在广义压强下的状态方程;

  2. 在自主设计搭建的极端条件光谱实验平台上成功研制了低温等温压缩光谱测量系统;

  3. 发现新型高压化学反应——“高压固相复分解反应”(HPSSM)与“高压偶联反应”(HPC)。

 

主要研究方向包括:

  1. 极端条件光散射与中子散射;

  2. 新型材料的高压合成与物性研究。

 

 

 

 

转载自:AIPP学术